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    科學(xué)研究

    化工學(xué)院綠色催化研究團(tuán)隊在研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

    2022-08-29 14:52 文、圖/化工學(xué)院 何珍紅 點(diǎn)擊:[]

    化學(xué)與化工學(xué)院綠色催化研究團(tuán)隊圍繞國家重大需求和學(xué)術(shù)前沿,致力于能源環(huán)境催化和含氟化合物合成兩大課題的基礎(chǔ)與應(yīng)用研究,開展高效催化劑的設(shè)計合成和綠色催化過程的開發(fā)及其應(yīng)用相關(guān)科學(xué)問題的研究工作。近期,團(tuán)隊圍繞碳中和目標(biāo),在高效低碳烷烴脫氫、CO2資源的催化轉(zhuǎn)化、電解水產(chǎn)氫和氧的催化體系研發(fā)等方面取得一系列重要研究進(jìn)展。

    圖1 CO2催化轉(zhuǎn)化體系開發(fā):(a)GaN/SiO2催化CO2氧化丙烷脫氫,(b)Ce-NPs/Co-NSs催化CO2和甲醇合成DMC,(c)Co-Cu-Mn三金屬光熱催化CO2加氫反應(yīng)和(d)ZrO2/Cu-Cu2O電催化CO2制備乙烯

    在高效低碳烷烴脫氫、CO2資源化利用方面,團(tuán)隊在CO2氧化丙烷脫氫、CO2還原等課題開發(fā)出高效催化體系,其中,在CO2氧化丙烷脫氫制備丙烯反應(yīng)中,團(tuán)隊開發(fā)出具有微孔/介孔結(jié)構(gòu)的GaN/SiO2分子篩,研究了分子篩酸堿性、孔道結(jié)構(gòu)、組成等特性與反應(yīng)性能之間的關(guān)聯(lián)性,相關(guān)成果發(fā)表在Chem. Eng. J.期刊上(Chem. Eng. J., 2022, 422, 134443圖1a)。構(gòu)建了Ce-NPs/Co-NSs催化劑,用于催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯(DMC)反應(yīng),研究表明,CeO2NPs可以吸附并活化甲醇,而Co3O4NSs不僅作為負(fù)載CeO2NPs的載體,還能夠提高CO2吸附量,相關(guān)成果發(fā)表在Fuel期刊上(Fuel, 2022, 325, 124945圖1b)。在CO2還原方面,團(tuán)隊通過電還原以及光熱催化等手段,將CO2轉(zhuǎn)化為乙烯、CH4等重要化學(xué)品,開發(fā)出ZrO2/Cu-Cu2O界面催化劑能夠電催化CO2還原成乙烯產(chǎn)品,乙烯的法拉第效率可達(dá)62.5%,電流密度為24 mA cm-2。開發(fā)了Co-Cu-Mn三金屬催化劑能夠在光熱條件下高效催化CO2還原為CH4。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Green Chem.期刊上(Green Chem., 2022, 24, 1527;2021, 23, 5775,圖1c和d)。這些論文均以陜西科技大學(xué)為第一完成單位,何珍紅教授、劉昭鐵教授、韓布興院士為論文通訊作者,化工學(xué)院研究生王忠宇、孫永昌、郭攀攀、李竹惠等為論文共同作者。

    圖2 環(huán)己烷氧化體系開發(fā):(a)Bi2WO6/BiOCl光催化環(huán)己烷氧化制KA油;(b)In2O3/N-TiO2光催化環(huán)己烷氧化高選擇性制環(huán)己酮。電解水體系開發(fā):(c)NiFeW LDH作為OER反應(yīng)的高效電催化劑;(d)核殼Ni1-x-yFexVyS2@NiFe(OH)z作為OER反應(yīng)的高效電催化劑

    在烷烴資源綜合利用方面,開發(fā)出氧空位修飾的超薄Bi2WO6/BiOCl異質(zhì)結(jié)納米片催化劑,利用原位產(chǎn)生的氧空位并以空氣為氧化劑,在無溶劑反應(yīng)體系中,高效光催化環(huán)己烷氧化制備環(huán)己酮和環(huán)己醇(KA油),該成果發(fā)表在Appl. Surf. Sci.期刊上(Appl. Surf. Sci., 2022, 584, 152606,圖2a)。開發(fā)出In2O3/N-TiO2p-n異質(zhì)結(jié)催化劑,在綠色和溫和的反應(yīng)條件下(室溫、常壓和無溶劑),在模擬太陽光下實現(xiàn)了預(yù)期的光催化性能。與純TiO2相比,5%In2O3/N-TiO2復(fù)合材料的催化活性提高了4倍,對環(huán)己酮的選擇性約90%,相關(guān)結(jié)果發(fā)表于J. Phys. Chem. C期刊上(J. Phys. Chem. C, 2021, 125, 19791,圖2b)。這些論文均以陜西科技大學(xué)為第一完成單位,王寬副教授和劉昭鐵教授為論文通訊作者,化工學(xué)院研究生王俊磊、薛冰、李松松等為論文共同作者。

    在綠色能源開發(fā)方面,團(tuán)隊設(shè)計并制備的NiFeW水滑石(NiFeW LDH)催化劑在堿性環(huán)境下表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和良好的穩(wěn)定性,并通過理論計算確定該催化劑的活性位點(diǎn)及其在OER過程中的反應(yīng)機(jī)理,相關(guān)研究成果發(fā)表在Chem. Eng. J.期刊上(Chem. Eng. J., 2021, 426, 130768,圖2c)。設(shè)計并合成了一種用于OER的新型三金屬NiFeV二硫化物@無定形NiFe氫氧化物核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑,該催化劑在堿性O(shè)ER中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。研究表明,NiFeV二硫化物與非晶態(tài)NiFe氫氧化物之間的強(qiáng)協(xié)同作用可以促進(jìn)非晶態(tài)NiFe氫氧化物表面上Ni或Fe活性位點(diǎn)的電子構(gòu)型的產(chǎn)生,優(yōu)化OER中間體(*OH、*O和*OOH)的結(jié)合能并提高OER活性,相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Chem. Eng. J.期刊上(Chem. Eng. J., 2022, 430, 133047,圖2d)。該部分論文均以陜西科技大學(xué)為第一完成單位,楊陽副教授和劉昭鐵教授為論文通訊作者,化工學(xué)院研究生郭鵬飛、朱兵等為論文共同作者。

    原文鏈接:

    https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134443

    https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.124945

    https://doi.org/10.1039/D1GC04284J

    https://doi.org/10.1039/D1GC01152A

    https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.152606

    https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c05730

    https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130768

    https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.133047

    (核稿:仝建波 編輯:劉倩)

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